Η προέλευση του ονόματός του δεν είναι απολύτως σαφής, μερικοί ιστορικοί αναφέρουν ότι το 1214 ο Μιχαήλ Α΄ ο Κομνηνός, δεσπότης της Ηπείρου κατέλαβε την Κέρκυρα και μετά από το θάνατό του, ο Μιχαήλ Β' ο Κομνηνός, οχύρωσε την περιοχή χτίζοντας το κάστρο και του έδωσε το όνομα του πατέρα του: Αγγελόκαστρο. Σήμερα το κάστρο, αν και εσφαλμένα, ονομάζεται και Κάστρο του Αρχάγγελου Μιχαήλ.
Προέλευση και στρατηγική σημασία
Επειδή η τοποθεσία του κάστρου βρίσκεται σε σημαντική στρατηγική θέση, το Αγγελόκαστρο έπαιξε σημαντικό ρόλο για την τύχη του νησιού για πολλούς αιώνες. Σε εποχές ειρήνης ήταν επίσης κέντρο εμπορίου και ανάπτυξης. Κατά τη διάρκεια των ανασκαφών το 1997 από την Εταιρεία Βυζαντινών Αρχαιοτήτων της Κέρκυρας, δύο αρχαίοι χριστιανικοί τάφοι ανακαλύφτηκαν στην άκρη της ακρόπολης, επιδεικνύοντας ότι η περιοχή κατοικείτο από την πρώιμη βυζαντινή περίοδο (5ος-7ος αι. μ.Χ.)